特约专稿

  • 超临界二氧化碳辅助制备二维非晶材料

    葛天培;许群;

    二维非晶材料不仅具有二维材料的高比表面积和高表面原子活性,还具有非晶材料的多缺陷和活性位点等优势,是理想的催化材料。近年来,超临界二氧化碳辅助制备工艺在制备二维非晶材料方面取得了一系列成功。介绍了利用超临界二氧化碳辅助制备各种二维非晶材料,讨论了其可能的非晶化机理及其对二维材料结构和性能的影响,并进一步展示了它们在不同领域的应用。对超临界二氧化碳辅助制备二维非晶材料的研究不仅能从理论层面理解二维非晶材料的形成机制,更为制备具有特定结构和性能的二维非晶材料提供指导。相关研究展示了超临界二氧化碳辅助制备工艺在材料设计和工程应用中具有广阔的前景。

    2024年03期 v.56 1-15页 [查看摘要][在线阅读][下载 794K]
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新能源与材料科学

  • 钠离子电池过渡金属硒化物负极材料的研究进展

    杨明醒;朱建华;

    钠离子电池(SIBs)因其原材料来源丰富,在大规模储能领域具有较强的竞争力,有望成为锂离子电池的重要补充。负极材料是制约钠离子电池发展的关键问题。在众多的钠离子电池负极材料中,过渡金属硒化物(TMSs)有着高理论容量、低成本和环境友好的优点,被认为是有希望的候选材料。首先,阐明了TMSs的钠储存机制。然后,阐述了TMSs目前存在的首次库仑效率低、体积膨胀大、导电性差和多硒化物穿梭效应等问题。随后,讨论了相应的改进策略,并详细介绍了TMSs在纳米结构设计、碳包覆、构建异质结和其他方面的最新研究进展。最后,进行了对TMSs的总结和展望。

    2024年03期 v.56 16-21页 [查看摘要][在线阅读][下载 144K]
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  • 基于Fe/Fe_3O_4双相催化剂的高性能硫正极

    贾圣慧;晁云峰;

    针对锂硫电池中硫正极所面临的导电性差、体积膨胀、多硫化物穿梭和制备成本高等问题,利用绿色且低成本的重金属离子絮凝剂吸附金属离子来制备Fe/Fe_3O_4-C硫正极载体材料。形貌和结构分析表明,复合材料的三维碳结构上有Fe和Fe_3O_4均匀分布。负载硫后得到的Fe/Fe_3O_4-C-S电极具有优异的电化学反应动力学,在0.1C、0.2C、0.5C、1.0C倍率下分别表现出高达908、640、524、438 mAh·g~(-1)的比容量,在0.1C倍率下循环100圈后依然能够保持62.9%的初始容量。由此可见,Fe/Fe_3O_4-C复合材料中的三维碳结构既能提高导电性,也能缓解硫的体积膨胀,而Fe/Fe_3O_4双相催化剂可以高效地吸附多硫化物并促进其转化,从而抑制了穿梭效应。

    2024年03期 v.56 22-26页 [查看摘要][在线阅读][下载 332K]
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  • Ru/SiO_2催化NaBH_4还原苯制环己烷性能研究

    孙海杰;彭智昆;范义如;王小慧;

    通过浸渍原位还原法制备了Ru/SiO_2催化剂,考察了载体粒径和织构性质对Ru催化NaBH_4还原苯制环己烷性能的影响,并优化了反应条件。结果表明,NaBH_4还原苯制环己烷反应主要发生在催化剂的大孔和外表面上。不同粒径、不同用量SiO_2负载Ru催化NaBH_4产氢速率与它们催化NaBH_4还原苯制环己烷的收率趋势大致相同,说明苯是由NaBH_4在Ru上解离的活性氢还原的。当RuCl_3·3H_2O与SiO_2(50 nm)的物质的量之比为1∶12.8,RuCl_3·3H_2O、NaOH和NaBH_4的浓度分别为0.030 mol/L、0.053 mol/L和1.74 mol/L时,NaBH_4水解产生适宜的活性氢,还原RuCl_3·3H_2O生成适宜的金属Ru活性位,环己烷收率高达99.8%。

    2024年03期 v.56 27-32页 [查看摘要][在线阅读][下载 550K]
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  • 聚合物基复合固态电解质填料研究进展

    唐菲;王柳;

    聚合物基固态电解质具有优异的稳定性、加工性和低成本,是实现全固态锂电池的理想电解质,然而低离子电导率严重阻碍了其应用。加入无机填料,构筑聚合物基复合固态电解质是提升离子电导率的有效策略。首先,讨论了聚合物电解质的离子传导机理及复合固态电解质组分间的协同作用。其次,从机械强度、电化学稳定窗口、离子电导率、锂离子迁移数四个方面阐述了填料的作用,并以惰性填料、活性填料、功能性填料为分类对近些年填料的研究进展进行了系统介绍,阐释了其物理化学性质对电解质性能的调控机制。最后,在总结现有研究结果的基础上,针对关键问题对未来的研究方向进行了展望。

    2024年03期 v.56 33-40页 [查看摘要][在线阅读][下载 414K]
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  • 锂离子电池高镍三元正极材料表面改性研究进展

    李静;梁雅文;李威;叶飞;崔鑫炜;许春阳;

    高镍三元材料存在表面结构不稳定、锂镍混排、晶间裂纹等问题,导致材料的循环性能降低以及高比容量无法充分发挥,表面包覆是解决上述问题的主要手段。目前的包覆材料主要有电化学惰性材料、离子/电子电导性材料和复合包覆材料,从这三个方面综述了高镍三元材料的表面改性研究。介绍了不同类型包覆材料的界面改善稳定机制、离子在固液界面的迁移率提升机理、界面副反应抑制机制以及对材料电化学性能的影响,并对高镍三元正极材料包覆改性的发展方向进行了展望。

    2024年03期 v.56 41-48页 [查看摘要][在线阅读][下载 293K]
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  • 双金属基催化剂材料在锂硫电池中的应用

    鹿文强;王卓森;

    由于锂硫电池具有超高的理论能量密度,成为取代传统锂离子电池中最具发展潜力的电池之一。然而,由于锂硫电池的导电性差、穿梭效应严重、反应动力学缓慢等问题,导致锂硫电池的循环衰减快、稳定性较差。双金属基催化剂可以协同金属或金属化合物间的相互作用,优化电子结构,对多硫化物有着良好的吸附和催化转化作用,提高锂硫电池的循环稳定性及倍率性能。总结了双金属基催化剂在提升锂硫电池效率和稳定性方面的策略,并讨论双金属基催化剂在锂硫电池中的应用前景和挑战。

    2024年03期 v.56 49-57页 [查看摘要][在线阅读][下载 411K]
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  • 环己基苯合成与催化技术研究进展

    贾永恒;孙楷航;刘仲毅;彭智昆;

    环己基苯(CHB)是一种高价值精细化工中间体,可作液晶显示器的基础材料、柴油燃料的调和组分和锂电池的防过充保护剂。介绍了合成CHB的三条合成路线以及所用的催化体系,总结了金属-酸调控的常用策略,指出对关键中间体环己烯及碳正离子的生成与转化、金属周围酸密度调控及匹配阈值探究、均相催化剂的非均相化是原子尺度上精确构筑与调控催化剂活性位的重要应用,是实现金属-酸双功能催化剂高效一步法苯加氢合成CHB工业应用的关键基础与研究方向。通过对苯与环己烯(CHE)烷基化反应的阐述,总结了传统烷基化催化剂、离子液体催化剂及固体酸催化剂的优、缺点。阐述了近年来联苯选择性加氢催化剂的研究进展及反应工艺条件。

    2024年03期 v.56 58-66页 [查看摘要][在线阅读][下载 296K]
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  • 钯纳米催化剂上过氧化氢直接合成理论研究

    张智淇;李攀;杨永鹏;

    利用密度泛函理论研究了二氧化钛载体和氧化程度对钯纳米催化剂在过氧化氢直接合成中催化性能的影响。利用极小跳跃全局搜索方法得到了不同氧化程度的Pd_n/TiO_2和(PdO_(0.5))_n/TiO_2(n=4、12和19)的全局最稳定结构。计算了氧化程度对H、O、H_2、O_2、OH、OOH和H_2O_2在Pd/TiO_2催化剂上吸附性质的影响。结果显示,负载型Pd_(12)和Pd_(19)团簇氧化后对H_2、H、O和OH的吸附能有所降低。研究了Pd_n/TiO_2和(PdO_(0.5))_n/TiO_2上过氧化氢直接合成的反应机理,发现在Pd_4/TiO_2和Pd_(19)O_(10)/TiO_2上,直接合成过氧化氢的决速步骤是O_2的第一次加氢,而在Pd_4O_2/TiO_2、Pd_(12)/TiO_2和Pd_(12)O_6/TiO_2上,决速步骤是OOH的加氢。

    2024年03期 v.56 67-75页 [查看摘要][在线阅读][下载 501K]
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  • CO_2加氢合成甲醇MO_x/In_2O_3(M=Zn, Ga, Zr)催化剂的研究

    卢琨;孙楷航;彭智昆;

    氧化铟作为单一金属氧化物,可催化CO_2分子高选择性加氢合成甲醇。为进一步提升其催化性能,采用氧化物之间的相互作用对氧化铟催化剂掺杂改性的策略,使用初湿浸渍法制备了MO_x/In_2O_3(M=Zn, Ga, Zr)催化剂。通过热重分析、X射线衍射和高分辨率透射电子显微镜对催化剂的结构和稳定性进行了讨论。实验结果表明,反应温度对催化活性有显著影响。所有催化剂的CO_2转化率随反应温度的升高而增加。特别地,甲醇的生成速率首先随反应温度的升高而增加,但当温度升高到330℃以上时开始降低。10%ZrO_2/In_2O_3催化剂的甲醇生成速率在330℃、3 MPa的反应条件下达到4.62 mol·h~(-1)·kg~(-1),明显优于氧化铟催化剂。最后讨论了ZrO_2的加入对催化反应的增强作用。

    2024年03期 v.56 76-81页 [查看摘要][在线阅读][下载 423K]
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  • 面向CO_2还原应用的金属性光催化剂研究进展

    张露云;李俊;

    金属性光催化剂由于其特殊的能带结构,可以吸收近红外光来驱动光催化反应,因而备受关注。首先,综述了金属性光催化剂的基本原理及其在光催化CO_2还原领域面临的挑战。其次,针对金属性光催化剂面临的瓶颈,总结了目前的几种改性策略在提高金属性光催化剂CO_2光还原活性上的应用,重点介绍了催化剂结构与光催化性能之间的关系。最后,对金属性光催化剂的未来发展趋势及研究方向进行了展望。

    2024年03期 v.56 82-87页 [查看摘要][在线阅读][下载 235K]
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  • Ru负载Co_3O_4催化剂的制备及其电解糠醛性能研究

    杜康健;彭智昆;

    近年来,过渡金属基催化剂(TMOs)在探索高性能的糠醛氧化方面备受关注,但较低的本征活性限制其应用,合理优化TMOs的电子结构是提高糠醛氧化催化性能的有效策略。采用电沉积和浸渍法成功制备了Ru-Co_3O_4/CP催化剂,并通过电化学测试评价FOR和HER的催化性能。在1.0 mol/L KOH溶液中加入50 mmol/L糠醛后,Ru-Co_3O_4/CP催化剂达到10 mA/cm~2电流密度仅需要1.41 V_(RHE),与不加糠醛相比,降低了100 mV。以Ru-Co_3O_4/CP为阴极和阳极的催化剂构筑两电极电解槽,与全解水相比,电解糠醛在达到30 mA/cm~2的电流密度所需要的电解电压降低了60 mV,同时在阴极和阳极得到了高价值的H_2和糠酸。

    2024年03期 v.56 88-94页 [查看摘要][在线阅读][下载 485K]
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  • 《郑州大学学报(理学版)》征稿简则

    <正>《郑州大学学报(理学版)》(原刊名《郑州大学学报(自然科学版)》)是郑州大学主办的自然科学综合性学术刊物(双月刊,国内外公开发行),中文核心期刊,主要刊登信息与计算机科学、数学、物理学、化学、生物工程科学、材料科学、电气工程科学等自然科学的基础研究及应用研究方面的学术论文。1要求及注意事项1.1来稿应具有创新性、科学性、准确性和可读性。

    2024年03期 v.56 95页 [查看摘要][在线阅读][下载 149K]
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